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并在室温成功地发现逆Edelstein效应产生的自旋信号,研究了新型聚合物半导体PBDTTT-C-T的自旋极化传输特性

发布时间:2020-02-04 20:22编辑:葡萄京棋牌浏览(177)

    近期,中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心研究人员在聚合物半导体的自旋流探测及其薄膜结构-自旋传输性能关系研究中取得新进展,相关研究成果在美国化学会(ACS)旗下期刊《ACS应用材料和界面》(ACS Applied Materials & Interfaces)上在线发表。  有机半导体材料具有微弱自旋-轨道耦合和超精细相互作用,可作为有前途的自旋极化传输介质,因此寻找新型有机自旋电子材料、探索其自旋极化传输过程和机制具有重要意义。此前这方面研究大多通过制备有机自旋阀器件来测量携带着自旋极化的电子传输,但存在铁磁/半导体界面的电导失配等问题,严重制约了对有机半导体自旋传输特性定量深入研究。近年来,自旋泵浦激发和探测纯自旋流(不伴随净电荷电流)由于能克服界面电导失配问题,逐渐成为探索半导体材料本征自旋传输性质的有力手段。  强磁场中心张发培课题组与研究员童伟合作,采用铁磁共振(FMR)自旋泵浦技术结合逆自旋Hall效应(ISHE)测量,研究了新型聚合物半导体PBDTTT-C-T的自旋极化传输特性。他们通过设计一种适合低噪声电压测量的样品架,在NiFe/聚合物/Pt三明治结构中探测到清晰的ISHE信号,通过测量ISHE电压随PBDTTT层厚度的变化,观察到PBDTTT层中纯自旋流传输和长的自旋驰豫时间。  令人吃惊的是,研究人员首次利用半导体/绝缘体聚合物共混薄膜作为自旋极化传输介质,在低含量PBDTTT与绝缘的聚苯乙烯(PS)形成的共混薄膜中,仍能测量到很强的ISHE电压信号,并发现共混薄膜的自旋扩散长度和载流子迁移率相对于“纯”PBDTTT薄膜有显著的提高。他们通过综合性薄膜微结构测量发现,PBDTTT骨架链bundle在绝缘的PS基体中形成相互连通的纳米细丝网络,构成贯穿薄膜的快速电荷传导通路,可以解释共混薄膜更高的电荷和自旋传输能力。此外,还发现PBDTTT的自旋扩散长度具有弱的温度依存性,与基于自旋-轨道耦合的自旋弛豫机制一致。  这些结果清楚地表明,有机半导体的薄膜结构特性,如分子取向和堆积方式以及薄膜形貌等,对其自旋传输性能有关键性的影响。该工作对理解有机半导体自旋极化传输微观过程和机制有重要意义,并为寻找低成本、高性能有机自旋电子材料提供新途径。  该项研究获得国家自然科学基金项目以及国家重点研发项目的支持。

    图2:A:自旋泵浦效应实验构型。B:自旋流传输过程中的截面图。

    调整有机半导体的能量水平,来自德累斯顿大学应用物理与光子材料集成中心和先进电子德累斯顿中心的物理学家,以及来自图宾根、波茨坦和美因茨的研究人员,能够证明有机半导体薄膜中的电子能量是如何被静电力调谐的。由模拟支持的一系列不同实验能够使分子构建块,对载流子施加特定静电力的影响合理化,其研究成果发表在《自然通讯》上。

    不同磁场条件下制备的P(NDI2OD-T2)薄膜的镜面扫描X光衍射图,插图为样品在磁场中旋转条件下的取向生长磁致取向生长的P(NDI2OD-T2)薄膜OFET器件的转移曲线。

    早在上世纪90年代,Edelstein就预言在对称反演破缺的二维电子气中流动的电流会引起自旋流,这种现象被称为Edelstein效应。Edelstein效应的强弱取决于由反演对称性破缺导致的自旋轨道耦合。就像图(A)所示,这种自旋轨道耦合将载流子的动量方向和自旋方向锁定在一起。Edelstein效应的逆过程意味着在对称性破缺的二维电子气中不平衡的自旋注入和积聚可以产生面内电场,这种现象被称为逆Edelstein效应。由于Edelstein效应和逆Edelstein效应中潜在高效的自旋电流转换,近年来人们以Rashba界面、二维材料、拓扑表面态为载体进行了大量的实验。

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    在基于有机半导体的电子器件如太阳能电池、发光二极管、光电探测器或晶体管中,电子激发态和电荷输运能级是描述其工作原理和性能的重要概念。然而,与传统的无机半导体相比,对应的能量学更难以获取和调整,这是一个普遍的挑战。这既适用于测量,也适用于外部控制的影响。一个调谐旋钮利用了长程库仑相互作用,这在有机材料中得到了增强。本研究探讨了有机材料中电荷输运能级和激子态能量与共混组分和分子取向的关系。

    P(NDI2OD-T2)是典型的“施主-受主”型聚合物,这类新型聚合物是目前有机电子学中最重要的材料之一,上述工作为探索进一步提高其光电性能提供了新途径和重要线索,也为深化认识有机材料强磁诱导生长的动力学机制以及有机薄膜结构与性能间内在关系具有指导性作用。

    诺贝尔奖得主法国Fert教授团队的论文链接:

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    强磁场科学中心研究员张发培课题组与合肥研究院固体物理研究所研究员戴建明课题组合作,解决了上述有机半导体薄膜的强磁场诱导生长和结构调控问题。通过发展新的强磁场下原位溶液凃布方法,在国际上首次实现了晶态和半晶态聚合物半导体薄膜的大面积宏观择优取向结构。通过综合的微结构测量,发现强磁诱导导致新型高性能聚合物P(NDI2OD-T2)的分子链沿磁场方向高度取向。他们观察了从不同有机溶剂中生长的P(NDI2OD-T2)薄膜取向度和有序度的变化,发现聚合物溶液中存在的分子聚集态(aggregate)与磁场的强相互作用诱发和决定了磁致取向生长的过程,提出了薄膜磁致取向生长的机制模型。研究人员还通过新颖的时间调制磁场技术,有效地控制了分子骨架的共轭平面在薄膜中的空间取向,显著提高了P(NDI2OD-T2)分子间沿膜面法线方向的face-on 堆积有序度。利用强磁场生长的薄膜制备OFET器件,发现强磁诱导取向可显著提高聚合物半导体的载流子迁移率,并产生强的载流子迁移率各向异性。

    另外,特别值得一提的是,诺贝尔奖得主法国Fert教授团队也对SrTiO3/LaAlO3界面的自旋和电荷转换进行了研究,他们的文章比韩伟课题组及其合作者的工作略早在Nature Materials上发表【Nature Materials 15, 1261–1266 (2016)】。

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